Mientras que en la Liga de Campeones volvió a llegar a las semifinales, cayendo en la tanda de penaltis ante el Bayern de Múnich. El partido de vuelta terminó 1-1, de nuevo con mucha polémica arbitral y el Barcelona terminó alzando la Liga de Campeones. Cuatro días más tarde, en el partido de liga en el Bernabéu, gana al Barcelona jugando como local, no ocurriendo en Liga desde el 2008. El resultado tiene todavía más impacto debido a la alta cantidad de canteranos y habituales suplentes en el once blanco. Un día después, empieza la liga con un resultado de 2-2, siendo el entrenador con mejor rendimiento de la historia de la Premier League. El 1 de diciembre de 2012, en el partido de liga contra el Atlético de Madrid, Mourinho se convierte en el primer técnico en toda la historia del derbi madrileño que consigue siete victorias consecutivas, superando a Bru que consiguió cinco triunfos consecutivos.
El 22 de diciembre de 2012, en el encuentro de liga contra el Málaga, Mourinho alcanzó 400 partidos como técnico de Primera División, con un balance de 282 victorias, 79 empates y 39 derrotas. Mourinho logró así alzarse con la Liga Española y completar su póker de ligas europeas (Portugal, Inglaterra, Italia y España). El 17 de octubre, gana 2-0 al Aston Villa, consiguiendo Mourinho la victoria 200 con el Chelsea en 309 partidos. El 28 de octubre, en el partido de copa de la liga inglesa contra el Shrewsbury Town, Mourinho llega a los 700 partidos como entrenador, con un balance de 471 ganados, 138 empatados y 91 perdidos. ¿Necesitan saber cómo está el mercado ahora mismo en nuestra liga? Eso es lo que aseguran desde Francia y también el diario As que explican que antes de dar el OK al Real Madrid, los dirigentes galos quieren dar un golpe en el mercado para que el impacto de la venta de Mbappé sea menor entre la afición del PSG. Una semana después, el Real Madrid gana al Atlético de Madrid en partido de liga, convirtiéndose Mourinho en el primer entrenador en la historia del Madrid que encadena cuatro victorias seguidas en el campo del Atleti.
Tras las constantes disputas con la prensa y algunos jugadores como Iker Casillas que no aceptaron algunas decisiones del técnico en su tercera temporada, el 20 de mayo de 2013, Florentino Pérez anuncia, «de mutuo acuerdo», la salida de Mourinho del Real Madrid al finalizar la presente temporada, poniendo fin a una etapa de tres campañas con tres títulos como botín y la sensación de haber devuelto al Madrid al lugar donde le corresponde por historia, tanto en la Champions como respecto al Barcelona. Después de la negativa de César Azpilicueta y las complicaciones para firmar a Marcos Alonso, el FC Barcelona está explorando otras opciones para el lateral, y uno de los nombres que está sonando más estos últimos días es el de Thomas Meunier. El 26 de febrero, el Real Madrid gana 1-3 en el Camp Nou con un partido excelente y elimina al Barcelona en las semifinales de Copa por un resultado global de 4-2, llegando Mourinho a su segunda final de Copa con el Madrid.
En este partido, también consigue Mourinho el resultado más alto en cualquier partido entrenando al Chelsea. En la rueda de prensa posterior al partido, el técnico realizó unas declaraciones en las que acusaba al rival y a su entrenador de recibir continuamente un trato de favor en los arbitrajes, orquestado por la UEFA. La final se jugó el 26 de febrero, la cual finalmente ganó el Manchester United tras derrotar al Southampton 3-2 en el estadio de Wembley, ganando así Mourinho su título número 24 como entrenador. Ahora, después de despedirse del Real Madrid, Laurie Whitwell, periodista de The Athletic, camiseta granada cf 25/26 filtró el vídeo donde se muestra el recibimiento que le hicieron los aficionados del Manchester United en su llegada a Old Trafford. «Actividades de las secciones del Real Madrid C. F.». El 7 de diciembre de 2011, el Real Madrid derrotó al Ajax con un marcador de 3-0. Con este partido se llegó a la conclusión de la fase de grupos de la Liga de Campeones con seis victorias. 6 goles en Goodison Park en la historia de la liga inglesa.
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